Радиоактивность окружающей среды : теория и практика

Ю. А. Сапожников,  Р. А. Алиев,  С. Н. Калмыков

РАДИОАКТИВНОСТЬ
 
ОКРУЖАЮЩЕЙ СРЕДЫ

ТЕОРИЯ И ПРАКТИКА

3-е издание, электронное

Р е к о м е н д о в а н о 
Межведомственным  научным советом 
по радиохимии при Президиуме РАН 
и Федеральном агентстве РФ по атомной энергии 
в качестве учебного и учебно-методического пособия для 
студентов вузов, обучающихся по специальности 02.00.14 — 
«Радиохимия», а также аспирантов и слушателей курсов 
повышения квалификации

Москва
Лаборатория знаний
2020

УДК 543.53
ББК 22.383я73
С19

С е р и я о с н о в а н а в 2003 г.
Сапожников Ю. А.
С19
Радиоактивность окружающей среды : теория и практика / Ю. А. Сапожников, Р. А. Алиев, С. Н. Калмыков. — 3-е изд.,
электрон. — М. : Лаборатория знаний, 2020. — 289 с. — (Методы
в химии). — Систем. требования: Adobe Reader XI ; экран 10". —
Загл. с титул. экрана. — Текст : электронный.
ISBN 978-5-00101-928-2
Учебное пособие, написанное преподавателями кафедры радиохимии
химического факультета МГУ, посвящено одной из актуальных проблем
охраны окружающей среды. Рассматривается поступление естественных
и техногенных радионуклидов в окружающую среду, особое внимание уделяется поведению радионуклидов в атмосфере и гидросфере. Обсуждаются
проблемы определения радионуклидов в окружающей среде, в том числе
пробоотбор, подготовка пробы, методы разделения и концентрирования
и выбор метода измерения радиоактивности и идентификации радионуклидов. В качестве примеров описывается анализ различных объектов.
Для студентов радиохимических специальностей, слушателей курсов
повышения квалификации, а также экологов, геохимиков и других специалистов, связанных с природоохранной деятельностью.
УДК 543.53
ББК 22.383я73

Деривативное издание на основе печатного аналога: Радиоактивность
окружающей среды : теория и практика / Ю. А. Сапожников, Р. А. Алиев, С. Н. Калмыков. — М. : БИНОМ. Лаборатория знаний, 2006. — 286 с. :
ил. — (Методы в химии). — ISBN 5-94774-376-0.

В соответствии со ст. 1299 и 1301 ГК РФ при устранении ограничений, установленных
техническими средствами защиты авторских прав, правообладатель вправе требовать
от нарушителя возмещения убытков или выплаты компенсации

ISBN 978-5-00101-928-2
c○ Лаборатория знаний, 2015

ПРЕДИСЛОВИЕ

Определение естественных и техногенных радионуклидов в объектах
окружающей среды (в воздухе, в природных водах и почвах, в продуктах
питания и т. п.) позволяет оценить возможную опасность радиационного
воздействия на здоровье человека. В то же время исследование распределения радионуклидов в окружающей среде может дать ценную информацию
о происходящих в ней процессах. Радионуклидные методы применяются
для изучения перемещения водных и воздушных масс, определения времени жизни аэрозолей, датирования геологических и археологических
объектов. В связи с этим существенно увеличивается число людей, которым в своей профессиональной деятельности необходимо выполнить
определения радиоактивности, и многие из них по образованию и по
опыту предыдущей работы отнюдь не специалисты в области радиоактивности окружающей среды, а почерпнуть систематически и доступно изложенную информацию оказывается затруднительно.
Предлагаемая читателю книга дает необходимую информацию для
постановки исследований, связанных с определением радионуклидов в
природных объектах, где часто приходится встречаться с измерением весьма
низких уровней радиоактивности и проводить определения концентраций
- и -излучателей, когда возможности непосредственных недеструктивных измерений оказываются недостаточными. Например, содержание
стронция-90 и цезия-137 в водах открытого океана составляет около
1 мБк/л, и без предварительного концентрирования измерить такие уровни не представляется возможным.
Постановка работ по изучению радиоактивности окружающей среды
требует комплексного подхода, включающего пробоотбор, предварительное
концентрирование радионуклидов из природных сред с помощью радиохимических методик, отделение определяемых радионуклидов от мешающих
примесей, приготовление препаратов для измерения радиоактивности,
собственно процесс измерения, а также обработку и интерпретацию полученных данных.
Эта книга не сборник методик и не справочник по аппаратуре для измерения низких активностей. Обсуждение стратегических и методических
аспектов проблем, связанных с выбором оптимального пути решения
комплексной задачи определения радиоактивности в объектах окружающей среды, дано в сопровождении примеров из практики. Авторы старались уделить особое внимание тем методам, которые слабо отражены

в русскоязычной литературе, но находят все большее применение в мировой практике. В частности, включены разделы, посвященные жидкостно-сцинтилляционной спектрометрии, ускорительной масс-спектрометрии,
применению в радиохимическом анализе новых экстракционно-хроматографических материалов. Подробно рассмотрена проблема обеспечения
качества и контроля качества анализа на всех этапах — от пробоотбора до
обработки результатов. Значительное внимание уделяется поведению радионуклидов в окружающей среде.
Учебное пособие адресовано студентам радиохимических и радиоэкологических специальностей и широкому кругу практиков, занимающихся
изучением радиоактивного загрязнения окружающей среды, а также тем,
кто связан с исследованиями естественной радиоактивности — геохимикам, космохимикам, радиоэкологам. Приведенный здесь материал позволит получить достаточно полное представление о современном уровне
знаний о радиоактивности окружающей среды и о методах измерения
низких активностей, когда наилучшие результаты получают при сочетании
эффективных методик концентрирования и выделения радионуклидов из
объектов окружающей среды с оптимальными методами измерения радиоактивности. При этом отражены соответствующие разделы программ
подготовки студентов-радиохимиков и студентов общего потока на химическом факультете Московского государственного университета им. М. В. Ломоносова и программ для слушателей Центральных курсов по научным
основам использования радиоактивных изотопов и излучений в народном
хозяйстве при МГУ. Книга будет полезна также практическим работникам, которые определяют уровни радиоактивности в жилых и производственных помещениях, в школах и общественных зданиях, где заметный
вклад в дозовую нагрузку живущих или работающих там людей вносит поступающий из грунта и строительных материалов радон и продукты его
распада.
Авторы надеются, что выход этой книги в свет будет способствовать
дальнейшему развитию радиохимических методик и аппаратуры для измерений в лабораторных и полевых условиях.

4
Предисловие

ПРИНЯТЫЕ ОБОЗНАЧЕНИЯ И СОКРАЩЕНИЯ

A
активность (скорость распада)
C
концентрация
E
энергия
I
скорость счета импульсов
k
константа скорости
KD
коэффициент переноса, распределения
K '
коэффициент удерживания
l
толщина слоя, расстояние
m
масса
n
показатель преломления
N
число (ядер, импульсов)
P,p
вероятность события
P
давление
R
пробег частиц
степень извлечения (нуклида)
S
площадь пика
соленость
t
время
T1/2
период полураспада
V
объем
V,v
скорость
Z
атомный номер
Zэфф
эффективный атомный номер вещества
эффективность регистрации
радиоактивная постоянная
коэффициент поглощения
плотность вещества
сечение ядерной реакции
разрешающее время схемы совпадений
Ф
поток
фон детектора

АПЛ
атомная подводная лодка
ВКИ
вторичное космическое излучение
ГВ
гумусовые вещества
ГК
гуминовые кислоты

ДБМ
дибензоилметан
Д2ЭГФК
ди-2-этилгексилфосфорная кислота
ДППФ
дипентилпентилфосфонат
ЖСС
жидкостно-сцинтилляционная спектрометрия
ИАС
индекс атмосферной стабильности
ИНАА
инструментальный нейтронно-активационный анализ
ИСЗ
искусственный спутник Земли
ИСП-МС
масс-спектрометрия с индуктивно связанной плазмой
кИАС
комбинированный индекс атмосферной стабильности
КК
критерий качества
КПРР
короткоживущие продукты распада радона
ЛСТЛ
лазерная спектроскопия тепловых линз
ЛФАС
лазерная фотоакустическая спектроскопия
ЛФСВР
лазерная флуоресцентная спектрометрия с временным
разрешением
MC
масс-спектрометрия
НАА
нейтронно-активационный анализ
ОСГИ
образцовые стандартные гамма-спектрометрические
источники
ОУ
обедненный уран
ОЯТ
отработанное ядерное топливо
ПГ
параметр гашения
ППД
полупроводниковый детектор
ПС
пропорциональный счетчик
ПШПВ
полуширина пика на 1/2 высоты
РАО
радиоактивные отходы
РБГ
радиоактивные благородные газы
РНАА
радиохимический нейтронно-активационный анализ
РОУ
растворенный органический углерод
РФЭС
рентгеновская фотоэлектронная спектроскопия
ТБФ
трибутилфосфат
ТОФО
три-н-октилфосфиноксид
ТЭ
трассирование эффективности
УМС
ускорительная масс-спектрометрия
ФК
фульвокислоты
ФЭУ
фотоэлектронный умножитель
ЧАЭС
Чернобыльская АЭС
ШПВ
ширина пика на 1/2 высоты
ЭЭД
эффективная эквивалентная доза
ЯТЦ
ядерный топливный цикл
CMPO
октил-N,N-диизобутилкарбамоилфосфиноксид
DOT
метод оцифровки перекрытия спектров
HTTA
теноилтрифторацетон
POPOP
дифенилоксазолилбензол
PPO
2,5-дифенилоксазол

6
Принятые обозначения и сокращения

1. ВВЕДЕНИЕ

А. Беккерель, изучая флуоресценцию соединений урана, установил
примерно через 100 дней после открытия рентгеновских лучей, что фотопластинки, даже завернутые в черную бумагу, темнеют при соседстве с солями урана. Явление было названо «радиоактивность». Впоследствии
было показано, что радиоактивность — это самопроизвольный распад
атомных ядер вещества с испусканием ядерных излучений: -частиц (ядер
гелия), -частиц (электронов) и -квантов. Позже были открыты и другие,
более редкие виды распада: спонтанное деление ядер, двойной -распад,
испускание ядерных кластеров и т. д.
-Частицы и -кванты, испускаемые ядрами при радиоактивных превращениях, обладают дискретными значениями энергии, так как они возникают при переходе ядер из одного определенного энергетического
состояния в другое. Распределение частиц или квантов по энергиям называется спектром. Следовательно, можно сказать, что спектры -частиц
и -квантов дискретны. Более подробно взаимодействие - и -излучения
с веществом и энергетические спектры -частиц и -квантов обсуждаются
в разделах, посвященных - и -спектрометрии (см. разд. 11.3 и 11.4).
При -распаде одновременно с -частицами испускаются нейтрино, и
энергия распада распределяется между -частицей и нейтрино. В результате -частицы обладают не дискретным, а непрерывным спектром.
Все виды превращений, испытываемые ядрами исследуемого радионуклида, для большей наглядности принято изображать в виде схем распада. Например, на рис. 1.1 показана схема распада цезия-137.
Из этой схемы видно, что измерение радиоактивности данного радионуклида может быть выполнено не только по его собственному -излуче
137Cs (30 лет)
94,6%

137mBa (2,5 мин)

5,4%

137Ba

Рис. 1.1. Схема распада цезия-137

нию, но и по -излучению дочернего бария-137m1. В настоящее время в
подавляющем большинстве случаев используют именно второй путь.
Около 10% -квантов, испускаемых ядрами бария-137m, испытывают
внутреннюю конверсию с испусканием моноэнергетических электронов с
энергией 624 кэВ, что позволяет не только измерять, но и идентифицировать цезий-137 жидкостно-сцинтилляционным методом (см. разд. 11.5).
Скорость распада радиоактивных веществ постоянна и равна

A
N
t
N

d
d
где A — активность (скорость распада, число распадов в единицу времени); t — время; N — число ядер; — радиоактивная постоянная, равная
доле ядер, распадающихся в единицу времени.
Эта зависимость называется основным законом радиоактивного распада и может быть представлена также в виде

Nt = N0e–t

где Nt — количество ядер в произвольный момент времени t, N0 — исходное количество ядер.
Время, за которое количество ядер радиоактивного вещества уменьшается вдвое, называется периодом полураспада (Т1/2). Радиоактивная постоянная связана с периодом полураспада соотношением

T1/2 = ln2

В настоящее время для скорости превращения или распада рекомендован термин «активность». В 1975 г. в системе СИ введена единица Беккерель (Бк), равная 1 распад/с. Используется также внесистемная единица
кюри (Ки), равная 3,7 1010 распад/с (т. е. 3,7 1010 Бк). Она была названа
в честь Марии Склодовской-Кюри, внесшей большой вклад в исследование явления радиоактивности.
Мария Склодовская-Кюри установила, что в урановой руде присутствует еще один радиоактивный элемент, скорость распада которого значительно выше, чем скорость распада урана. Этот элемент был назван
радием. Второй открытый ею радиоактивный элемент М. Склодовская-Кюри назвала полонием в честь своей родной Польши. В 1910 г. Международная комиссия по радиевому стандарту поручила Склодовской-Кюри
приготовить первичный стандарт радия. Через год она получила его в виде
21,99 мг очень чистого хлорида радия, запаянного в тонкой стеклянной
трубке. Тогда Комиссия ввела понятие «кюри» для радона: кюри радона —

8
2. Поступление радионуклидов в окружающую среду

1
Символ m обозначает метастабильное состояние ядра.

это количество радона, находящегося в равновесии с 1 г радия. Позже это
понятие распространили на все продукты распада радона, а затем и на все
радиоактивные элементы.
Для оценки воздействия ионизирующего излучения на вещества и
живые организмы используют понятие «дозы». Поглощенная доза — это
отношение энергии, переданной веществу излучением, к массе вещества.
Единица поглощенной дозы — грей (1 Гр = 1 Дж/кг). Для оценки воздействия излучения на живые организмы используют эквивалентную дозу,
при расчете которой учитывается тот факт, что ионизирующие излучения
разного типа и энергии по-разному воздействуют на организм. Единицей
эквивалентной дозы в системе СИ является зиверт (Зв). Поглощенная
доза трудно поддается непосредственным измерениям, поэтому для расчета эквивалентной и поглощенной доз используют экспозиционную
дозу, являющуюся мерой ионизации, т. е. непосредственно измеряемой
величиной. Единицей экспозиционной дозы является рентген (Р). 1 Р соответствует образованию в 1 см3 воздуха (0 C, 760 мм рт. ст.) 2,08 · 109 пар
ионов.

2. Поступление радионуклидов в окружающую среду
9

2. ПОСТУПЛЕНИЕ РАДИОНУКЛИДОВ
В ОКРУЖАЮЩУЮ СРЕДУ

2.1. ЕСТЕСТВЕННАЯ РАДИОАКТИВНОСТЬ

Природные радионуклиды можно разделить на две большие группы — первичные, т. е. те, которые образовались одновременно со стабильным веществом Земли, и космогенные, которые образуются постоянно в
результате ядерных реакций под действием космического излучения или
поступают со внеземным веществом. Очевидно, к настоящему моменту в
окружающей среде присутствуют только те первичные радионуклиды, период полураспада которых соизмерим с возрастом Земли (табл. 2.1).

Таблица 2.1
Основные первичные радионуклиды

Радионуклид
T1/2, лет
Доля в природной
смеси изотопов, %

238U
4,5 109
99,27

235U
7,0 108
0,72

232Th
1,4 1010
100

40K
1,3 109
0,0117

87Rb
4,9 1010
27,8

150Nd
5 1010
5,6

147Sm
1,6 1011
15,07

176Lu
3,6 1010
2,6

138La
1 1011
0,089

Три первичных радионуклида — 238U, 235U и 232Th — являются родоначальниками естественных радиоактивных рядов (рис. 2.1, 2.2, 2.3). С течением времени в естественных радиоактивных рядах установилось вековое
равновесие — состояние, в котором радиоактивности (но не количества
ядер!) всех членов ряда равны между собой. Вековое равновесие между
радионуклидами устанавливается в том случае, если период полураспада